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配位聚合物的催化性能(清华大学陈晨等Nat.)

配位聚合物的催化性能(清华大学陈晨等Nat.)为加强科研合作,我们为海内外科研人员专门开通了多个催化以及能源材料化学交叉学科的专业科研交流微信群。加群方式:添加编辑微信 15280275174,备注:姓名-单位-研究方向(无备注请恕不通过),由编辑审核后邀请入群。https://www.nature.com/articles/s41467-019-12362-8要点2. 理论计算表明,配位方式不仅影响催化剂的结构和电子性质,而且还影响催化剂的催化反应途径和关键氧化物种的形成。Fe-N配位数的增加有利于关键中间体O=Fe=O物种的产生和活化,从而提高BOR活性。Pan Y.; Chen Y.; Wu K.; Chen Z.; Liu S.; Cao X.; Cheong W.-C.; Meng T.; Luo J.; Zheng L.; Liu C.; Wang D.; Peng Q.; Li J.; Che

配位聚合物的催化性能(清华大学陈晨等Nat.)(1)

原子分散的金属-N-C结构是催化苯氧化反应(BOR)的有效活性中心。然而,N和C原子的作用仍然不清楚。

有鉴于此,清华大学Chen Chen和中国石油大学(华东)的Chenguang Liu采用聚合调节热解策略,合成了单原子Fe基催化剂,并系统研究了BOR中Fe-NxCy催化位点的配位效应。

配位聚合物的催化性能(清华大学陈晨等Nat.)(2)

本文要点

要点1. 单原子Fe位的特殊配位环境带来了一个令人惊讶的发现:由四配位N原子锚定的Fe原子表现出最高的BOR性能,苯的转化率为78.4%,苯酚的选择性为100%。用一个或两个C原子取代配位N原子后,BOR活性逐渐降低。

要点2. 理论计算表明,配位方式不仅影响催化剂的结构和电子性质,而且还影响催化剂的催化反应途径和关键氧化物种的形成。Fe-N配位数的增加有利于关键中间体O=Fe=O物种的产生和活化,从而提高BOR活性。

配位聚合物的催化性能(清华大学陈晨等Nat.)(3)

Pan Y.; Chen Y.; Wu K.; Chen Z.; Liu S.; Cao X.; Cheong W.-C.; Meng T.; Luo J.; Zheng L.; Liu C.; Wang D.; Peng Q.; Li J.; Chen C. Regulating the coordination structure of single-atom Fe-NxCy catalytic sites for benzene oxidation. Nat. Commun. 2019 10 (1) 4290.

DOI:10.1038/s41467-019-12362-8

https://www.nature.com/articles/s41467-019-12362-8

为加强科研合作,我们为海内外科研人员专门开通了多个催化以及能源材料化学交叉学科的专业科研交流微信群。加群方式:添加编辑微信 15280275174,备注:姓名-单位-研究方向(无备注请恕不通过),由编辑审核后邀请入群。

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