郑州大学化学化工学院 课题组(郑大许群课题组AEM)
郑州大学化学化工学院 课题组(郑大许群课题组AEM)图5. a)2D CoNC @ Co2N HS-IN-CP(I,红色),2D CoNC @ Co2N HS-ON-CP(II,蓝色),3D CoNC / Co2N NP-ON-CP(III)的HER极化曲线 ,紫色)和CP(IV,黑色)。b)2D CoNC @ Co2N HS-IN-CP‖2D CoNC @ Co2N HS-IN-CP(红色)和1m KOH中的RuO2-ON-CP‖Pt/ C-ON-CP(深青色)商业全池用于水分解。c)二维CoNC @ Co2N长期稳定性的比较HS-IN-CP‖2D CoNC @ Co2N HS-IN-CP(红色)和RuO2-ON-CP‖Pt / C-ON-CP(深青色)用于整体水分解。d)总分水的比较2D CoNC @ Co2N HS-IN-CP′2D CoNC @ Co2N HS-IN-CP(红色)和其他报道的电催化剂之间的电池电压为10 mA cm−
近日,郑州大学许群教授课题组在制备二维非范德华力方面取得积极进展,相关研究成果以Interplanar Growth of 2D Non-Van der Waals Co2N-Based Heterostructures for Efficient Overall Water Splitting为题发表在国际学术期刊Advanced Energy Materials。郑州大学是该论文的唯一通讯作者单位,论文的第一作者是郑州大学师资博士后蒋静云和博士研究生闫鹏飞,通讯作者是崔鑫炜教授和许群教授,研究工作得到了国家自然科学基金、中国博士后基金及郑州大学青年拔尖人才项目的资助。
氢能源具有清洁和热值高等优势,电解水产氢作为氢能源的重要来源,具有很高的工业化应用前景。目前最有效的水分解电对是RuO2(OER)||Pt/C(HER),但其高成本和单功能性阻碍了其在工业上的应用,因此设计合成具有理想贵金属催化性能、低成本的非贵金属基双功能催化剂用于水分解意义重大。
针对这一问题,该课题组提出了绿色化学的制备方法,通过一步低共熔溶剂法原位构筑了新颖的与电流集流体基底(高结晶性的碳纸)化学键合的二维非范德华力异质结构(2D CoNC@Co2N HS@CP),该结构极大地促进了电子传输,同时具有催化能垒低、结构和电化学稳定性好的特点,实现了碱性环境下的高效催化水分解。
该工作从电催化系统的集成工艺出发,利用二维非范德华力纳米片独特的桥连优势,不仅为二维非范德华力异质结构的制备开辟了一种新途径,也从活性和稳定性2个维度提高了非贵金属基催化剂电解水的性能。
图1. a)用于水分解的二维CoNC @ Co2N异质结构的制造过程示意图。b)BA:PEG的DSC在摩尔比例为1:12(黑色),1:16(红色)和1:20(蓝色)。插图是不同摩尔比下不同DESs的Tm。c)BA(红色),PEG(粉红色)的FT-IR光谱图PBDES(橙色)和PBDES中的Co(NO3)2(黑色)。d,e)用d)高结晶度合成的样品的SEM和相应元素图碳纤维纸和e)低结晶碳纤维布,表明纳米片在(002)石墨平面之间的面内生长。
图2. a,b)a)2D CoNC @ Co2N HS和b)3D CoNC / Co2N NP的低倍TEM图像。c)暗场STEM和d)二维HRTEM图像CoNC @Co2N HS.e)来自(d)中的结晶区域(红色圆圈)的相应FFT模式。f)非晶区的FFT模式(蓝色(d)中的圆圈)。g)模拟的Co2N晶体结构,将(113)的裸露表面放在暗场STEM图像的顶部。h)高分辨率2D CoNC @ Co2N HS(上部)和3D CoNC / Co2N NP(下部)的Co 2p XPS光谱。
图3. a)具有(113),(111)和(021)暴露表面的非vdW Co2N纳米片的表面能和结合能的计算值。b)非vdWCo2N(113)平面和石墨(002)平面的差分电荷密度图。
图4. a)OER极化曲线和b)2D CoNC @ Co2N HS-IN-CP(I,红色),2D CoNC @ Co2N HS-ON-CP(II,蓝色),3D CoNC / Co2N的塔菲尔图NP-ON-CP(III,紫色)和CP(IV,黑色)。c)用于OER的2D CoNC @ Co2N HS-IN-CP(I)的多电位步骤。d)ECSA(左侧,橙色)和Rct(右侧,橄榄)结果。e)碱性介质中OER过程的二维CoNC @ Co2N HS的吉布斯自由能途径和优化配置插图中每个反应步骤的异质结构。f)G(002)/非vdW Co2N(113)/ G(002)的计算态密度(DOS)夹层结构和石墨(002)结构。
图5. a)2D CoNC @ Co2N HS-IN-CP(I,红色),2D CoNC @ Co2N HS-ON-CP(II,蓝色),3D CoNC / Co2N NP-ON-CP(III)的HER极化曲线 ,紫色)和CP(IV,黑色)。b)2D CoNC @ Co2N HS-IN-CP‖2D CoNC @ Co2N HS-IN-CP(红色)和1m KOH中的RuO2-ON-CP‖Pt/ C-ON-CP(深青色)商业全池用于水分解。c)二维CoNC @ Co2N长期稳定性的比较HS-IN-CP‖2D CoNC @ Co2N HS-IN-CP(红色)和RuO2-ON-CP‖Pt / C-ON-CP(深青色)用于整体水分解。d)总分水的比较2D CoNC @ Co2N HS-IN-CP′2D CoNC @ Co2N HS-IN-CP(红色)和其他报道的电催化剂之间的电池电压为10 mA cm−2。
文章链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202002214