热塑性增强复合材料（热塑性复合材料夹芯结构熔融连接研究进展）
热塑性增强复合材料（热塑性复合材料夹芯结构熔融连接研究进展）常见夹芯结构构型夹芯结构由刚性面板和轻质芯层复合而成，面板主要承受弯曲和面内载荷，芯层主要承受由面板传来的横向剪切力，同时支撑面板、防止局部屈曲。按照芯层拓扑构型是否规则，夹芯结构可以分为无序的泡沫夹芯结构和胞元周期有序的多孔夹芯结构两大类。面板由增强纤维与热塑性树脂复合而成，通过铺层设计与各类芯层复合得到热塑性复合材料夹芯结构。常用的增强体有纤维毡、连续单向维、纤维编纤织布等，常用树脂包括PP、PA等工程树脂以及PEI、PEEK等高性能树脂，需根据设计要求、工艺成本等选择具体材料种类。学者们提出了适用于不同结构形式和材料体系的纤维增强热塑性复合材料夹芯结构，并验证了面芯熔融连接的可行性。近期，重庆大学陈立明教授团队在《复合材料学报》上发表了题为“热塑性复合材料夹芯结构熔融连接研究进展”的综述论文，文章对近年来热塑性复合材料夹芯结构熔融连接研究进展进行了梳理，总结了常见构型与所用材料，重点
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导读
航空航天等重大工程领域对结构轻量化和多功能化提出了迫切需求。夹芯结构具有轻质高强和隔热吸波等多功能设计优势，采用纤维增强树脂基复合材料（以下简称复合材料）制备成型的夹芯结构表现出更加明显的力学和多功能优势，在现代国防与工业高端装备中展现出广阔的应用前景。近年来，针对不同的材料体系和几何拓扑构型，国内外学者发展了多种复合材料夹芯结构制备工艺并对其力学性能进行了深入研究，相关工作的开展进一步推动了夹芯结构的工程应用。面芯界面性能是复合材料夹芯结构发挥其力学/多功能优势的关键，如何保证面板与芯层间的可靠连接进而发挥夹芯结构整体性能的优势，是学术界和工业界长期以来关注的焦点问题。热塑性树脂具有可熔融再造的特点，使得热塑性复合材料夹芯结构在不引入新材料的前提下，形成连续可靠的面芯界面。
近期，重庆大学陈立明教授团队在《复合材料学报》上发表了题为“热塑性复合材料夹芯结构熔融连接研究进展”的综述论文，文章对近年来热塑性复合材料夹芯结构熔融连接研究进展进行了梳理，总结了常见构型与所用材料，重点归纳了主要的熔融连接方法，展望了该连接方式的未来发展趋势和应用前景。重庆大学航空航天学院博士后杜冰为第一作者，陈立明教授为通讯作者。
内容简介
1 常见构型与材料
夹芯结构由刚性面板和轻质芯层复合而成，面板主要承受弯曲和面内载荷，芯层主要承受由面板传来的横向剪切力，同时支撑面板、防止局部屈曲。按照芯层拓扑构型是否规则，夹芯结构可以分为无序的泡沫夹芯结构和胞元周期有序的多孔夹芯结构两大类。面板由增强纤维与热塑性树脂复合而成，通过铺层设计与各类芯层复合得到热塑性复合材料夹芯结构。常用的增强体有纤维毡、连续单向维、纤维编纤织布等，常用树脂包括PP、PA等工程树脂以及PEI、PEEK等高性能树脂，需根据设计要求、工艺成本等选择具体材料种类。学者们提出了适用于不同结构形式和材料体系的纤维增强热塑性复合材料夹芯结构，并验证了面芯熔融连接的可行性。
常见夹芯结构构型
2 熔融连接方法
熔融连接是聚合物部件通过界面树脂的熔融和固结而连接成一体的过程，具体是在压力和温度作用下两接触面树脂软化，达到完全接触后树脂分子链在界面处发生迁移，在分子链迁移完成后树脂在压力作用下冷却固结完成熔融连接。现有热塑性复合材料夹芯结构的代表性熔融连接方法梳理如下：
熔融连接原理
常见的热塑性复合材料夹芯结构熔融连接方法
2.1 热板焊接
热板焊接中，通过热板熔化面芯界面树脂，移开热板快速压合面板与芯层，最后待树脂冷却固结即制成热塑性复合材料夹芯结构。Schneider等提出预拉伸-切割拉伸成型工艺，分别制备出SrPET金字塔点阵芯层和预埋凸台的面板。使用预热铝板将待粘表面加热到树脂熔点以上（约200℃），在0.014 bar压力作用下保持面板和芯层待粘表面压力接触，直到冷却固结。在面外压缩工况下考察了夹芯结构承载能力，面芯界面未发生破坏。该工艺方法首次制备了热塑性复合材料金字塔点阵夹芯结构，具有批量化连续生产的潜力。但面板凸起改变了金字塔胞元杆的受力状态，导致金字塔胞元易屈曲效。
热板焊接制备的SrPET金字塔夹芯结构
为进一步提高夹芯结构整体力学性能，Velea等提出了热板熔融折叠焊接工艺，该方法确保了载荷传递途径，提高了结构承载能力。之后，Du等发展了热塑性复合材料夹芯结构热压成型及面芯热熔粘结工艺，制备了GF/PP波纹夹芯板结构。通过平压实验验证不同相对密度GF/PP波纹夹芯板结构在平面压缩载荷作用下并未出现面芯脱粘。
层级热塑性复合材料波纹夹芯结构：(a)工艺路径; (b)所制备的试件; (c)连接处
GF/PP 波纹夹芯板制备流程图
2.2 模压成型
热塑性复合材料夹芯结构的模压成型具有等温（Isothermal）和非等温（Non-isothermal）两种工艺路径。等温模压成型中，面板和芯层在外部压力作用下整体加热，面芯界面处树脂加热熔化后冷却固结完成连接。然而面板树脂熔化再冷却固结的时间窗口较短，芯层易发生局部压溃。为解决此问题，学者们提出了模内发泡、面芯共固结、热熔胶接和非等温模压等解决方案。
（1）模内发泡
模内发泡法属于等温模压的范畴，该方法将预成型面板加热并提前固定在模具型腔内，配合原位发泡（In-situ foaming）技术，只需一步即可制备热塑性复合材料夹芯结构。根据发泡原理不同，模内发泡主要包括注塑发泡（Injection foaming）和薄膜发泡(Film foaming)。传统等温模压方法中，压力由模具由面板向芯层传导，而模内发泡时泡沫芯层厚度逐渐增加，达到夹芯板设计厚度后，保持模具行程与温度，能够从机制上减弱芯层局部压溃的不利影响。
（2）面芯共固结
Schneider等针对SrPET材料提出了铝模填充的面芯共固结成型方法，在该初步方案中各波纹胞元间材料不连续，在过渡处出现树脂富余区，限制了结构整体力学性能。进一步提出了具有芯层连续铺层的面芯共固结工艺，实验结果表明夹芯结构未出现面芯破坏。为进一步提高面芯界面性能，Schneider等发展了面芯缝合共固结工艺，芯层预浸料与下面板通过凯夫拉/不锈钢线缝合后间隔放置铝芯模，模压成型并脱模得到热塑性复合材料波纹夹芯结构。在简支梁冲击工况下，结构中部受到冲量为750 N·m/s2-3450 N·m/s2泡沫铝子弹冲击后，面芯界面完好。
SrPET复合材料波纹夹芯结构面芯共固结：(a) 芯层间断铺层; (b) 芯层连续铺层; (c) 缝合增强
值得注意的是，Schneider等人的系列工作采用了高柔度的母体材料（SrPET），因此能够预成型芯层胞元，并共固结制备夹芯结构。常温下，采用玻璃纤维或者碳纤维作为增强体的热塑性复合材料刚度相对较大，借助面芯共固结一次成型夹芯结构相对困难。Hu等提出了一种原位热压成型制备碳纤维增强聚醚醚酮（CF/PEEK）复合材料类金字塔夹芯板的方法，并借助落锤试验考核结构面芯连接性能与抗冲击性能，在不同芯层密度、冲击能量和冲击位置下，结构表现为杆件屈曲/断裂或面板局部破坏，并未出现面芯脱粘的情况。
CF/PEEK 金字塔夹芯结构面芯连接方法: (a)胶粘连接; (b)原为热压
（3）热熔胶接
Gao等面向车用内外饰对PP复合材料结构的需求，提出了PP胶膜复合热压工艺方法，制备了GF/PP复合材料蜂窝夹芯结构。在该方案中PP胶膜在微观上具有纤维网状结构，有助于提高面芯界面强度。同时使用热熔胶膜后，树脂熔融连接主要发生在临近面芯界面处，既避免了树脂过度熔融带来的芯层性能降低，又缩短了工艺时间。进一步研究了面板铺层和芯层几何参数对结构三点弯曲性能的影响，并采用多目标优化方法确定了最佳参数组合，使得夹芯结构具有最大比吸能和最小峰值力。
GF/PP 复合材料蜂窝夹芯结构: (a)面芯铺层方案; (b)制备流程图
（4）非等温模压
非等温模压方法中，面板加热后迅速与芯层复合，在面芯连接处芯层树脂依靠面板温度熔融固结。Grünewald等发展了非等温模压方法，制备出热塑性复合材料泡沫夹芯结构。基于Thermabond®思想，首先在CF/PEEK面板表面复合PEI薄膜后加热，再与PEI泡沫芯层在压力作用下复合成夹芯结构。无定形树脂PEI的玻璃化转变温度低于半结晶态树脂PEEK的熔点，因此PEI泡沫表面与CF/PEEK面板的PEI层热传导后发生分子链移动，冷却后固结即可形成面芯界面。由于面板温度低于PEEK树脂熔点，面板外形和力学性能得到保证，为热塑性复合材料泡沫夹芯结构的面芯熔融连接提供了可靠方案。在此基础上，亦可在PEI泡沫中布置热塑性胶棒以增强芯层承载能力，热塑性胶棒在芯层两端形成铆接头，与面板形成机械嵌锁连接可进一步提高面芯界面性能。
(a)TPC 泡沫夹芯结构制备示意图; (b)泡沫芯层增强示意图
2.3 连续热压
目前最为成熟的热塑性复合材料夹芯结构生产工艺为双带复合工艺，面板和芯层堆叠后由传送带自动送入含有加热元件的生产线中，树脂受热熔化并在压力作用下熔融连接，冷却固结后即可形成热塑性复合材料夹芯结构。通过调节温度、压力、时间、传送速度等关键工艺参数，可实现热塑性复合材料夹芯结构的连续热压成型，进而按照使用需求切割加工或二次热成型。目前PP蜂窝夹芯结构应用较为广泛，主要有六角蜂窝和圆形蜂窝两种构型，面芯连接形式为蜂窝胞元和面板间的线面连接。为提高界面连接性能，一方面可将粘接形式从线面连接优化为面面连接，另一方面还可以通过在蜂窝芯层与面板间复合延流膜和无纺布实现。
ThermHex®蜂窝结构制备示意图: (a)胞元非闭合; (b)胞元闭合
2.4 面芯共编
借助增强体纤维和基体纤维的共编技术制成预制体，配合可拆卸模具，能够实现三维编织复合材料夹芯结构面芯一体化成型。德国德累斯顿工业大学的研究者们在协同研究中心SFB 639项目“Textile-Reinforced Composite Components in Function-Integrating Multi-Material Design for Complex Lightweight Applications”的支持下，开展了三维编织复合材料夹芯结构方面的系列研究。Mountasir等开发了改进型双剑杆织机，制备了GF/PP共编纤维预制体，并通过在线热压同步实现树脂固结和结构成型，成功制成了三维编织复合材料夹芯平板。通过高卷曲纱线对面芯连接区域进行优化，可实现连接性能的提升。使用可拆卸模具或在胞元内填充轻质泡沫，也能够实现结构赋型和结构性能提升。Hufenbach等精心设计了芯模剪力控制系统，配合单曲面热压模具，成功制备出了三维编织复合材料夹芯曲板。
(a)制件与可拆卸芯模; (b)销钉导向剪力机构; (c)曲面结构成型模具
2.5 增材制造
按照增强纤维形式的不同，现有3D打印成型的热塑性复合材料主要分为非连续纤维增强和连续纤维增强两种，其中非连续纤维增强热塑性复合材料3D打印相对成熟，但其对结构力学性能的提升有限，目前关注较多的是连续纤维增强热塑性复合材料3D打印。Hou等基于连续纤维增强复合材料3D打印，提出了芯材十字交叉和面芯集成制造策略，成功制备了凯夫拉/聚乳酸（Kevlar/PLA）波纹夹芯板。当打印喷头经过交叉搭接处时，搭接处树脂加热熔融，与喷头内新挤出线材二次固结。该方法中纤维体积分数可控，纤维含量为11.5 vol%时结构面外压缩强度可达17.17 MPa，十字交叉处没有出现破坏，芯材与面板结合紧密未发生剥离现象。为了进一步改善树脂浸润与层间粘接性能，Luo等在已有连续纤维增强复合材料3D打印系统中集成激光加热模块，优化打印参数后CF/PEEK复合材料的弯曲强度和刚度可达480 MPa和37 GPa，制备了轻质波纹夹芯结构，进一步验证了复杂构型夹芯结构3D打印一体化成型的可行性。Zeng等使用碳纤维增强聚乳酸（CF/PLA）3D打印了具有形状记忆能力的波纹夹芯结构，考虑面板失效、面板屈曲、芯层剪切和压溃失效，绘制失效竞争机制图，预测了结构在三点弯曲下的承载能力和失效模式。对比弯曲性能发现3D打印波纹夹芯结构比其他夹层结构具有更高的弯曲强度。
(a)路径设计; (b)波纹截面; (c)3D 打印过程; (d) 3D 打印制备的 Kevlar/PLA 波纹夹芯结构
3 面芯界面性能表征
轻质夹芯结构优异性能依赖于良好的面芯界面，粘接缺失或过弱会影响面板与芯层间的剪应力传递，脱粘区域甚至会扩散到整个面芯界面造成夹芯结构整体失效，因此有必要考察复合材料夹芯结构的面芯界面性能。一方面，可以通过研究夹芯结构在剪切、侧向压缩和弯曲等工况下的宏观力学性能，对比面芯界面脱粘失效是否先于其他失效模式出现，来定性表征面芯界面性能；另一方面，由于面芯界面的脱粘通常表现为裂纹扩展，也可采用临界应变能释放率来定量表征面芯界面性能，常见的表征方法包括：双悬臂梁（Double Cantilever Beam DCB）、含裂纹夹芯梁（Cracked Sandwich Beam CSB）、混合模式弯曲（Mixed Mode Bending MMB）和双悬臂梁-非均匀弯矩（Double Cantilever Beam-Uneven Bending Mo-ment DCB-UBM）。DCB和CSB分别对应I型（张开型）和II型（滑移型）裂纹加载方式，MMB和DCB-UBM表征结构在I型和II型两种裂纹加载方式下的面芯界面性能。作者自主设计并搭建了电阻焊接平台，制备了电阻焊接热塑性波纹夹芯结构，侧压实验结果发现电阻焊接后结构发生整体承载优势，在中部发生断裂，面芯界面表现出较高连接强度。
脱粘夹芯试样：(a)DCB; (b)MMB; (c)CSB; (d) DCB-UBM
4 应用
Meyer等设计出压力促动多孔结构（PACS），推导了最小促动压力下的最佳胞元厚度。通过风洞测试和有限元方法考察了结构刚度，在不同气动载荷下结构可保持完整性，能实现目标载荷下翼型的高速可控驱动。同时热塑性蜂窝夹芯板已在电动汽车集成地板和货车车厢上应用，能够大幅降低车辆整体重量，降低油耗。Brádaigh等借助pCBT树脂高流动特性，采用真空热压方法整体制备了目前最大的一体成型全热塑性复合材料风电叶片，该叶片长12.6 m，重500 kg，纤维体积含量50 vol%，可供250 KW风力发电机使用。美国国家可再生能源实验室Murray等采用真空辅助树脂传递模塑（Vacuum assisted resin transfer molding VARTM）和二次连接方法成功制备了基于Elium®树脂体系的热塑性复合材料风电叶片，该叶片长9 m，在常温下仅用3小时即可固结完成，大大降低了时间和能耗成本。由于该工作中叶片各部分采用环氧树脂粘接而成，粘接与固化过程耗时与结构成型相当，因此Murray等进一步探讨了采用熔融连接的可行性，以GE公司56.9 m型号的风电叶片为对象，采用电阻焊接方法制备了总长为5 m的玻璃纤维增强Elium®复合材料叶尖。叶尖部分布置了雷电保护系统，实验结果表明在考核工况下电阻焊接界面保护完好。
(a)可变形副翼；(b)车用地板；(c) 风电叶片
5 小结
面对热塑性复合材料夹芯结构面芯连接的难题，学术和工业界的研究者们针对不同材料体系和结构形式，提出了多种不同技术成熟度的熔融连接技术方法，取得了一定应用。基于研究和应用现状的总结分析，从以下角度对熔融连接热塑性复合材料夹芯结构的发展趋势进行展望：
（1）采用多步法时，面板和芯层可以独立成型，材料和工艺选择相对灵活。而一步法会受到材料、工艺和面芯连接形式等诸多因素的限制。芯层采用模具支撑能够避免芯层在受热受压时局部变形，但一定程度上又阻碍了热塑性夹芯结构的大批量制备。目前连续热压具有大批量、低成本制备的潜力，但纯树脂芯层的力学性能相对较低。对于纤维增强热固性复合材料，Wei等开发出了复合材料蜂窝裁折工艺，有效提高了全热固性复合材料蜂窝夹芯结构的面芯界面强度，提升了结构力学性能。而对于纤维增强热塑性复合材料，预浸料常温下刚度较大，其批量化制备工艺有待于进一步探索。
（2）电阻焊接、超声焊接、感应焊接产热可控、可长距离连续焊接，具有熔融连接热塑性复合材料大批量制备的潜力。国内外学者在制备工艺、产热机制、性能测试等方面开展了前期的研究工作，现有研究主要是依赖于大量实验结果确定工艺窗口，数值模拟方法并未考虑焊接工艺过程的热力耦合，下一步需要开展大尺寸热塑性复合材料夹芯结构批量化制备的研究工作。
（3）连续纤维3D打印技术可以通过调节工艺参数实现复合材料性能的可控制造，所开发的3D打印多重界面强化方法能够改善复合材料界面结合强度，也实现了复合材料构件低成本快速制造。目前应用构型主要为波纹、蜂窝夹芯结构，其拓扑构型可看成特定外形沿平面法线拉伸而成。而对于轮廓引导线不与平面垂直、引导线为曲线、其他复杂构型夹芯结构，以及新型材料体系，在批量应用前需要突破相应的连续纤维复合材料增材制造工艺过程控制技术。
（4）形成编织预制体后主要有模压成型和液体成型两种工艺途径可供选择。模压成型适用于增强体纤维和基体纤维混编体系，在芯层孔隙中需要填充可拆卸模具或增强材料（比如泡沫）。液体成型（如VARTM）则依赖于树脂的高流动特性，需要根据结构几何构型设置出入浇口和流道，选择合理的工艺参数可实现更好的树脂浸润效果，在大尺寸风电叶片成型方面有着广阔的应用前景。
原始文献
杜冰 刘后常 潘鑫 秦唯铭 陈立明*. 热塑性复合材料夹芯结构熔融连接研究进展. 复合材料学报 2022 DOI:10.13801/j.cnki.fhclxb.20220228.001.
原文链接（点击左下角“阅读原文”）
https://doi.org/10.13801/j.cnki.fhclxb.20220228.001
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