催化技术期刊（催化周报Nat.Catal.）

催化技术期刊（催化周报Nat.Catal.）3. 巴西圣保罗大学 Frank N. Crespilho 教授 Nat. Commun. ：X射线吸收光谱评估多铜氧化酶中的电子转移反应和催化作用在这篇文章中，作者提出了基于X射线吸收光谱（XAS）来了解为什么含铜的氧化还原酶在氧还原反应（ORR）中表现出优异的性能。作者开发了一种基于碳纳米颗粒的电极，该电极是以中孔结构与胆红素氧化酶（BOD）组织在一起，可用于自制XAS电化学电池，并监测了 ORR 机制下的电子转移。与不存在氧的情况相比，存在分子氧时，含有4个铜离子的 BOD 辅助因子需要降低约 150 mV 的过电势。第二个电子转移步骤比辅助因子的还原更快，这表明铜离子充当了电子转移反应的三维氧化还原活性电子桥。2. 清华大学王定胜教授 Chem ：调整多相铜催化剂中 Cu-O 键的极性以促进炔烃加氢硼化化学键极性的概念已得到公认。但是，从未讨论过其可调性及其对多相催化的影响。在这篇

1. 中科院大连化物所黄延强研究员 Chem ：通过合理设计过渡金属单原子催化剂，可在酸性介质中直接产生 H2O2
在酸性介质中的电化学氧还原反应为直接产生过氧化氢（H2O2）和现场应用提供了一种有效的途径。但是，目前仍然缺乏具有高活性、低成本的电催化剂。在这篇文章中，作者从理论设计和实验证明，负载在氮掺杂石墨烯中的钴单原子催化剂（Co SAC）具有较高的 H2O2 产率，甚至略微超过了贵金属基电催化剂。Co SAC 上 H2O2 产生的动态电流在 0.6 V时可以达到1 mA/cm2，并且可以维持10 h 而不会衰减。结合动力学分析、X射线吸收研究以及密度泛函理论（DFT）研究表明，氮配位的单个 Co 原子是活性位点，反应受第一个电子转移步骤的速率限制。

标题：Enabling Direct H2O2 Production in Acidic Media through Rational Design of Transition Metal Single Atom Catalyst

原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929419305558

2. 清华大学王定胜教授 Chem ：调整多相铜催化剂中 Cu-O 键的极性以促进炔烃加氢硼化
化学键极性的概念已得到公认。但是，从未讨论过其可调性及其对多相催化的影响。在这篇文章中，作者报告了一种控制非均相 Cu 催化剂中 Cu-O 键极性的方法，从而调节其在硼氢化反应中的活性。通过控制合成过程，可以分别获得在二氧化铈上具有更多离子性 Cu-O 键（Cu1-O（I）/ CeO2）或共价Cu-O键（Cu1-O（C）/CeO2）的单原子Cu催化剂。离子化的Cu-O键使 Cu1-O（I）/CeO2 在多种炔烃选择性加氢硼化中显示出比 Cu1-O（C）/ CeO2 更高的活性，从而生成更多的乙烯基硼酸酯化合物。活性增强的原因在于离子性的 Cu-O 键可通过解离乙醇分子促进关键中间物种乙醇铜的形成。这些结果可以增进对化学键性质与催化性能之间关系的理解，以获得性能更好的多相催化剂。

标题：Tuning Polarity of Cu-O Bond in Heterogeneous Cu Catalyst to Promote Additive-free Hydroboration of Alkynes

原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929419305686

3. 巴西圣保罗大学 Frank N. Crespilho 教授 Nat. Commun. ：X射线吸收光谱评估多铜氧化酶中的电子转移反应和催化作用
在这篇文章中，作者提出了基于X射线吸收光谱（XAS）来了解为什么含铜的氧化还原酶在氧还原反应（ORR）中表现出优异的性能。作者开发了一种基于碳纳米颗粒的电极，该电极是以中孔结构与胆红素氧化酶（BOD）组织在一起，可用于自制XAS电化学电池，并监测了 ORR 机制下的电子转移。与不存在氧的情况相比，存在分子氧时，含有4个铜离子的 BOD 辅助因子需要降低约 150 mV 的过电势。第二个电子转移步骤比辅助因子的还原更快，这表明铜离子充当了电子转移反应的三维氧化还原活性电子桥。

标题：Assessing electron transfer reactions and catalysis in multicopper oxidases with operando X-ray absorption spectroscopy

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-14210-1

4．大连化学物理研究所汪国雄团队 Angew. Chem. ：原位重建 Sn-Cu/SnOX 核壳层状催化剂，用于高性能催化CO2电还原
通过 CO2 电化学还原（CO2 RR）制备 C1（甲酸盐和CO）这类附加值产品被认为是最具技术经济可行性的 CO2 减排策略之一。然而，在高过电位和低电流密度下，C 1 法拉第效率和稳定性一般都很高。本文证明了在 CO2RR 阴极电位下，Sn2.7Cu 催化剂中 SnOX 壳可以原位重建。所得 Sn2.7Cu 催化剂在相对于可逆氢电极（RHE）-0.70 V下，电流密度为 406.7±14.4 mA cm-2，C1 法拉第效率为 98.0±0.9%，并且在 -0.55 V（相对于RHE）下运行40 h电流密度稳定在 243.1±19.2 mA cm-2，C1 法拉第效率为 99.0±0.5%。密度泛函理论计算表明， Sn/SnOX 界面的原位重建通过优化反应中间体 HCOO* 的结合有利于甲酸的生成，同时通过抑制竞争性析氢反应提高 C1 产物的法拉第效率，从而获得较高的法拉第效率，以及低过电位下 CO2RR 的电流密度和稳定性。

标题：Schematic diagram of synthetic route of the 3D hierarchical Sn-Cu catalysts on Cu foam.原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201916538

5. 瑞士巴塞尔大学 Oliver S. Wenger 教授 Angew.Chem. 综述：光催化中的多光子激发：概念、应用、方法
可见光的能量和普通光催化剂的氧化还原电位为传统可见光照射驱动的光化学反应设定了热力学极限。紫外激发会造成损伤并引发副反应，因此可见光或近红外光通常更可取。合并两个低能光子可以同时解决这两个难题，并且尽管建立了多光子光谱学，但合成光化学近期才开始开发多光子过程规模制备。本文评论了近年来该反应的发展和机理概念，讨论了相关的实验方法，并对迅速崛起的该领域未来的可能发展进行了展望。

标题：Reactions following the mechanism alongwith employed pHotocatalysts
原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201915762

6. 法国国家科学中心 Florian Michael Wisser 教授 Angew. Chem. ：用于长程光催化二氧化碳还原的分子多孔光系统
本文报道了两个完整的光系统在分子水平上形成共轭多孔有机聚合物的过程。通过异质化使光系统在连续 4 天的光照后仍然完全活跃。这些材料催化可见光驱动的二氧化碳光还原，每克催化剂能产生高达3克的甲酸盐。两个活性位点的共价键形成的单框架对催化剂的可见光活化起着关键作用。量子力学计算和超快时间分辨光谱证明，这种长程高效催化性能来自于从集光部分到预期催化位置的优先光诱导电子转移。

标题：Scheme of the stepwise synthesis of completely heterogeneous photocatalysts
原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201912883

7. 中国科学院化学研究所胡劲松教授 Angew. Chem. ：钴促进吡啶氮上 CO2 电还原的分子证据
氮掺杂碳材料（N-Cs）正作为 CO2 电催化还原反应（CO2RR）的一种低成本的非金属电催化剂，尽管其活性仍待提高，并且其真正的实际活性位点仍存在争议。本文证明了以酞菁（Pc）和具有良好N-C构型的卟啉作为分子模型催化剂时，CO2RR 生成 CO 优先发生在吡啶N而不是吡咯N上。通过引入Co纳米粒子，在 0.9 v 下 Co@Pc/C 的法拉第效率为 84%，Co 电流密度为 28 mA cm-2，分别是没有 Co 的 Pc/C 的 18 倍和 47 倍。该发现为进一步探究 N-Cs 上的 CO2RR 提供了新的思路，对开发经济高效的电催化剂以提高 CO2RR 的效率具有一定的指导意义。

标题：Schematic illustration of the synthetic process of Co@Pc/C
原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201916520

8. 澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授团队 Mater. Today : 碱性条件下析氢电催化剂的设计
碱性环境下的电催化析氢反应是水电解技术中主要的能量转换过程之一。碱性环境 HER，对高活性和成本效益高的催化剂有着极高的需求，这不仅是因为其工业价值，还因为其对于研究在阴极电极上发生的所有电催化反应有重要的基础意义。然而碱性 HER 的反应机理仍存在争议，这使得催化剂的设计很大程度上是一个反复试验的过程。为了解决这一问题，本研究在现有反应机理知识的基础上，着重原子级材料工程与反应基本原理之间的联系，提出了碱性 HER 催化剂的设计策略。尤其致力于改善材料的固有电子结构，以实现催化剂和反应中间体之间所需的相互作用。通过几个理论和实验设计策略的成功例子，为碱性条件下的催化剂设计提供直接的指导。

标题：A scheme illustrating a comparison ofwater reduction alkaline HER and two other widely studied heterogeneous reduction reactions (CRR and NRR).
原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1369702119308764

9. 中国科学技术大学俞汉青教授和美国威斯康星大学麦迪逊分校 GeorgeW. Huber 教授 Nat. Commun. : 葡萄糖电解高效制备谷氨酸和氢气
葡萄糖电解技术为高附加值的葡萄糖酸和节能制氢提供了广阔的前景。本文报道了以 NiFe 层状双氢氧化物纳米片阵列作为前驱体，在三维泡沫镍上设计制备了纳米级 NiFeOx 和 NiFeNx 催化剂，这两个催化剂分别对阳极葡萄糖氧化反应和阴极析氢反应表现出高催化活性和选择性。这两种催化剂组装的电解池在 1.39 V 的电压下电流密度达到 100 mA cm-2，法拉第效率高达 87%，葡萄糖酸的产率为 83％，通过原位红外光谱证实了葡萄糖酸是通过葡萄糖电解所产生。结合工艺模型和技术经济分析表明，电化学还原葡萄糖生产葡萄糖酸的成本比现有的化学方法低 54%。研究表明，电化学还原葡萄糖生产葡萄糖酸的成本比现有的化学方法低 54%。研究表明，葡萄糖电解是一种可用于氢气制备和生物质转化的节能且经济高效的方法。

标题：Schematic illustration for the synthesisof NiFeNx-NF and NiFeOx-NF catalysts
原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-14157-3

10. 北京大学马丁&徐东升 Angew. Chem. Int. Ed. ：MOF 晶体调控策略用于 Cu-CeO2 光催化剂中 C-[O]-Ce 的设计
充分利用太阳能进行光催化要求整合转化机理，因此需要对催化剂结构和活性物质的精确设计。这篇文章中，研究人员利用 MOF 晶体调控方法可控地合成了具有分散性良好的光敏 Cu-[O]-Ce 物种的 Cu-CeO2 光催化剂。使用优先的 CO 氧化作为模型反应，该种催化剂表现出了显著高效和稳定的光催化活性，并在燃料电池供气系统进料气处理中得到实际应用。效率提高的原因则来自于光化学和热化学效应的共存。该研究证明了具有原子或分子精度的催化剂设计方法以及用于太阳能转化的应用。

标题：MOF Crystal Engineering Design for Cu‐[O]‐Ce Species in Cu‐CeO2 Photoactivated Catalyst原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201916049

11. HelmaWennemers 教授 Nat. Catal. ：有机催化醛与硝基烯烃的反式选择性共轭加成
催化反应能够获得不同的非对映异构体是很重要的，但通常很难实现。醛与硝基烯烃之间的反选择性共轭加成反应是一个长期未解决的难题。这种有机催化转化是一种通用的方法，用于合成 γ-硝基醛和下游化合物（例如吡咯烷和 γ-丁内酰胺），它们是生物活性分子中的关键部分。已经开发了许多胺催化剂用于这种转化，但是全部提供了同构型产物。在这里，作者介绍使用一种三肽作为合成反式 γ-硝基醛的通用催化剂，反式选择性的关键是在脯氨酸的活性吡咯烷的 Cδ 处含有取代基，以形成 s-顺式烯胺中间体。该肽催化剂将不同的醛和硝基烯烃组合转化为具有高产率和立体选择性的产物。构象和机理研究表明催化体系遵循 Curtin-Hammett 原理。该策略提供了长期以来寻求的获得反式 γ-硝基醛的途径，并为有机胺催化剂的反式非对映选择性催化提供了指导。

标题：Organocatalysed conjugate addition reactions of aldehydes to nitroolefins with anti selectivity
原文链接：https://www.nature.com/articles/s41929-019-0406-4

12. 阿姆斯特丹大学 F.Matthias Bickelhaupt 教授 Angew. Chem. Int. Ed. ：路易斯酸如何催化 Diels-Alder 反应
采用密度泛函理论和 coupled‐cluster 理论，对 Lewis 酸催化异戊二烯与丙烯酸甲酯的 Diels-Alder 反应进行了量子化学研究。随着 LA 的强度沿着 I2 <SnCl4 <TiCl4<ZnCl2 <BF3 <AlCl3 序列增加，计算的激活势垒系统地减小。从活化应变（activation strain）和 Kohn-Sham 分子轨道键分析中得出了一个前所未有的发现，即 LAs 通过降低双烯和双烯亲电子体系之间的 Pauli 排斥作用来加速 Diels-Alder 反应。本文的结果与广泛接受的观点不同，即 LAs 通过增强供体-受体 [HOMO diene –LUMO dienophile] 之间的相互作用来催化 Diels-Alder 反应，并为这一不可缺少的教科书式的有机反应构建了一种新的反应机制。

标题：How Lewis Acids Catalyze Diels‐Alder Reactions
原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201914582

13. 天津大学 Angew. Chem. Int. Ed. ：桥接超小金团簇到共价有机框架的孔中以增强光稳定性和光催化性能
负载在各种载体上的金 (Au) 簇被广泛应用于能源和生物领域。然而，长时间光照下金团簇在支撑界面上的光稳定性差，往往会导致催化性能下降。具有周期性和超微孔结构的共价有机骨架 (COFs) 是分散和稳定金团簇的理想载体，但很难将金团簇封装到超微孔结构中。在此，作者制备了一种在其孔中用巯基链修饰的二维（2D）COF。Au NCs 以 SH 为成核位点，可以在 COF 内原位生长。COF 的超微孔结构和 S-Au 的强结合能为长期光照明条件下提高 Au NCs 的分散性提供了双重保证。有趣的是，由于 Au-S-COF 键桥的形式而构建了人工Z型光催化体系，这被认为是提高电荷分离效率的理想手段。这为合理设计活性可控、稳定性高的 COF 载体催化剂提供了简便的指导。

标题：Bridging Ultrasmall Au Clusters into the Pores of a Covalent Organic Framework for Enhanced Photostability and Photocatalytic Performance
原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201916154

14. 宾夕法尼亚大学 Patrick Joseph Walsh 教授 Angew. Chem. Int. Ed. ：镍/光催化剂催化外消旋 a-氯酯与芳基碘的不对称还原交叉偶联
本文提出了一种独特的镍/有机光催化剂催化的 a-氯酯与芳基碘的不对称还原交叉偶联反应。该亲电子交叉偶联反应使用有机还原剂（Hantzsch 酯），而大多数还原性交叉偶联反应使用化学计量的金属。在这些条件下形成了一系列有价值的 α-芳基酯，具有高对映选择性（高达 94％）和良好的产率（高达 88％）。芳基酯是一类重要的非甾体抗炎药。这种新的协同策略拓展了 Ni 催化还原不对称交叉偶联反应的范围。

标题：Nickel/Photoredox‐Catalyzed Asymmetric Reductive Cross‐Coupling of Racemic a‐Chloro Esters with Aryl Iodides
原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201914175

15. 华中科技大学 Angew. Chem. Int. Ed. ：强碱辅助苄胺单体构建高亲水性结晶性共价三嗪骨架用于光催化水分解
共价三嗪框架 (CTFs) 是一类有趣的结晶性材料，具有稳定且富含共轭氮的结构。因此，它们在以结晶度和亲水性为主要影响因素的光催化析氢方面具有很好的应用前景。然而，目前合成结晶性 CTFs 的方法还很有限，亲水型 CTFs 和光催化全解水的研究较少。在此，作者报道一种通过苄胺功能化单体合成结晶性、亲水性 CTF‐HUST‐A1 的新方法，并表明反应中使用的碱性试剂在提高结晶度和亲水性方面发挥了重要作用。由苄胺单体生成的 CTF‐HUST‐A1 具有良好的结晶性和亲水性，因此在含牺牲剂的光催化析氢方面表现出优异的光催化活性，析氢速率高达 9200 µmol g‐1h‐1。此外，通过将双重助催化剂沉积在 CTF-HUST-A1 中，首次成功实现了光催化全解水，在无任何牺牲剂的纯水中 H2 析出和 O2 析出速率分别为 25.4 µmol g‐1 h‐1和 12.9 µmol g‐1 h‐1。

标题：Strong Base Assisted Synthesis of Crystalline Covalent Triazine Framework with High Hydrophilicity via Benzylamine Monomer for Photocatalytic Water Splitting
原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201914424

16. 俄亥俄州立大学 Christo S. Sevov 教授 J. Am. Chem. Soc. ：直接、可扩展地电催化三苯膦氧化物还原为三苯膦
直接和可扩展地将三苯基膦氧化物（TPPO 一些最常见的合成有机反应的化学计量的副产物）电催化还原为三苯基膦（TPP）仍然是一项尚未得到满足的挑战，它将大大降低成本、减少浪费，同时能进行由 TPP 大规模介导的反应。本报告详述了一种电化学方法，该方法利用铝阳极与一种能连续地从阳极氧化产物中再生路易斯酸的支持电解质，将 TPPO 一步还原成 TPP。再生的路易斯酸在适合的电势下会激活 TPPO 将其还原，并相对于 P–C 键更促进 P–O 的裂解，从而选择性地形成 TPP，而不是其他副产物。最后，该可靠的方法被应用于以下三方面，（i）合成有用的膦氧化合物，（ii）将 Wittig 反应产生的 TPPO 的一锅回收，（iii）在高浓度（1 M）下，连续提取产物，并在高电流密度下流动以用于大规模还原 TPPO。

标题：Direct and Scalable Electroreduction of Triphenylphosphine Oxide to Triphenylphosphine
原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b12112

17. 武汉理工大学余家国教授 Angew. Chem. Int. Ed. ：设计 0D/2D S 型聚合氮化碳异质结用于可见光光催化灭活细菌
构建具有匹配能带结构的半导体异质结是获得高效光催化剂的最有效策略之一。S 型异质结体系作为一种创新的光催化体系，在促进光生载流子的分离和转移以及获得强大的光氧化还原能力方面显示出了巨大的潜力。本文通过原位湿化学和后续热处理构建了 0D/2D S 型异质结材料，包括 CeO2 量子点和聚合物氮化碳（CeO2/PCN）。该 S 型异质结材料在可见光照射下（λ≥420 nm）显示出对金黄色葡萄球菌（S.aureus）的高光催化杀菌效率（88.1%），是纯的 CeO2（32.2%）和 PCN（10.7%）的 2.7 和 8.2 倍。通过理论计算、原位辐射 X 射线光电子能谱（ISI-XPS）和电子顺磁共振（EPR）分析，提供了 S 型电荷转移路径的有力证据。这项工作为高性能光催化中基于异质结的光催化体系的性能调控和机理解释提供了一种可靠的方法。

标题：Designing 0D/2D S-scheme Heterojunction over Polymeric Carbon Nitride for Visible-Light Photocatalytic Inactivation of Bacteria
原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201916012

18. 德国马普所分子细胞生物学与遗传学研究所 T-Y Dora Tang 团队 Angew. Chem. Int. Ed. ：脂质囊泡中可逆的 pH 响应性团聚体的形成激活休眠酶反应
脂质囊泡内原位可逆地形成团聚体是响应性合成细胞模型发展的关键步骤。在此，本文利用聚阳离子在其 pKa 上下的 pH 响应，来驱动液-液相分离，在脂质囊泡中形成单个团聚液滴。该过程是完全可逆的，因为团聚液滴可以通过增加 pH 从而高于其 pKa 来解聚。本文进一步证明，在低浓度酶存在的情况下，pH 触发的团聚作用会通过分子浓度上升从而激活休眠酶反应。总之，这项工作建立了一个可调的、pH 响应的、酶活性的多区室合成细胞。该体系很容易转移到微流体技术中，从而成为一个强大的模型，可用于解决生物学中的一般问题，如使用自下而上的合成生物学方法的相分离的作用及其对酶反应的影响。

标题：Reversible pH responsive coacervate formation in lipid vesiclesactivates dormant enzymatic reactions
原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201914893

19. 美国西北大学 Omar K. Farha 教授 J. Am. Chem. Soc. ：在多级介孔 MOF 中集成酶和光敏剂用于光驱动二氧化碳还原
利用合成材料保护酶是稳定并保留这些高活性生物分子在非自然环境中的反应活性的一种可行策略。活性合成载体与封装酶结合，可以实现高效的级联反应，这是光驱动二氧化碳还原等过程所必需的，为替代能源的产生提供了一条有希望的途径。在此，本文报道了一个在光收集骨架上固定甲酸脱氢酶的半人工体系，用于在白光下将二氧化碳转化为甲酸。电子媒介体 Cp*Rh（2 2′-联吡啶-5 5′-二羧酸）氯被锚定在金属-有机框架 NU-1006 的节点上，促进辐照时超快光诱导电子转移，导致辅酶烟酰胺腺嘌呤二核苷酸以约 28 mM·h-1 的速率还原。最重要的是，固定化酶利用还原辅酶，在 24 小时内以约 865 h-1 的高周转频率从 CO2 选择性地生成甲酸。本研究的结果为太阳能驱动固碳提供了一条可行的途径。

标题：Integration of Enzymes and Photosensitizers in a HierarchicalMesoporous Metal–Organic Framework for Light-Driven CO2 Reduction

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b12828

20. 德国德累斯顿工业大学冯新亮教授 Adv. Mater. ：锌介导的模板法合成 Fe-N-C 电催化剂与密集暴露的 Fe-Nx 活性位点用于高效氧还原
由于其丰富的地球资源、高原子利用率和优异的活性，分散在氮掺杂碳（Fe-N-C）上的单个铁原子已经成为贵金属铂（Pt）催化氧还原反应（ORR）的有吸引力的替代品。然而，现有 Fe-N-C 的 ORR 活性受到活性 Fe-Nx 物质的低密度和低暴露的严重限制。在此，本文提出了一种新的锌介导模板合成策略，在多级孔结构的碳上构建了密集暴露的 Fe-Nx 结构（SA-Fe-NHPC）。在 2 6-二氨基吡啶/ZnFe/SiO2 络合物的热处理过程中，锌阻止了碳化铁纳米颗粒的形成，SiO2 模板促进了多级孔隙的生成，从而大大提高了后续浸蚀后 Fe-Nx 结构的可及性。因此，SA-Fe-NHPC 电催化剂在 0.1 M KOH 水溶液中呈现出前所未有的高 ORR 活性，其半波电位（E1/2）为 0.93 V，优于 Pt/C 催化剂和现有最优的非贵金属催化剂。作为锌-空气电池中的空气电极，SA-Fe-NHPC 的峰值功率密度为 266.4 mW cm-2，具有优越的长期稳定性。因此，本文发展的用于提高 Fe-Nx 物质密度和可及性的锌介导模板合成策略为高性能 ORR 电催化剂开辟了新的途径。

标题：Zinc-Mediated Template Synthesis of Fe-N-C Electrocatalysts withDensely Accessible Fe-Nx Active Sites for Efficient OxygenReduction
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201907399

21. 中科院上海硅酸盐研究所 Yu Chen 教授 Adv. Mater. 综述：单原子催化剂在生物医学催化中的应用
纳米颗粒引发的催化作用在生物医学应用中的固有缺陷促进了替代的多用途治疗诊断学模式的快速发展。催化性能和选择性是在生物条件下难以增强和优化的关键问题。以原子分散为特征的单原子催化剂（SACs）因其优异的催化活性和优异的选择性而成为近年来生物医学领域研究的热点之一。在此，本文概述了SACs的关键意义和一些需要解决的潜在关键问题，并特别关注了它们的多用途生物医学应用。简要讨论了它们的制备策略、表面调控和结构表征。特别讨论了 SACs 在触发一些有代表性的催化反应方面的催化性能，为生物医学应用提供基础。总结了 SACs 在不同生物医学应用（如癌症治疗、伤口消毒、生物传感和氧化应激细胞保护）中成功构建的一系列代表性的范例，并强调揭示了其内在的催化机制以及理解其潜在的结构-性能关系。最后，讨论并展望了用于生物医学的 SACs 催化在未来发展中面临的机遇和挑战。

标题：Single-Atom Catalysts in Catalytic Biomedicine

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201905994

22. 浙江大学 Feng-Shou Xiao 教授 Chem ：沸石晶体内合成气直接转化为乙醇的反应
合成气直接转化为 C2-氧合物（如乙醇）的需求很大，但由于其选择性低、催化剂稳定性差，仍具有一定的挑战性。在此，本文克服了这些问题，报道了一种沸石固定方法以加强合成气的转化。通过使用广泛研究的 RhMn 催化剂，具有核壳结构的 silicate-1 沸石固定的 RhMn 纳米颗粒表现出高效的由合成气生产 C2-氧合物的效率，氧合物的选择性为 40.3%，CO 转化率为 42.4%（在总氧合物中 C2-氧合物选择性为 88.3%），这明显优于之前的合成气至乙醇直接转换的催化剂。多项研究表明，刚性沸石框架有效地稳定 Mn-O-Rhδ 结构，这是 C2-氧合物形成的重要位点。在长期测试中，催化剂表现出稳定的 C2-氧合物生产能力，具有优异的耐久性。这一研究表明了强大的硅质沸石支撑在 C2-氧合物生产中的重要性，这是以前没有探索过的。

标题：Direct Conversion of Syngas to Ethanol within Zeolite Crystals

原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929419305546