多孔有机笼缺点(福建物构所在水稳定多孔有机笼研究方面取得新进展)
多孔有机笼缺点(福建物构所在水稳定多孔有机笼研究方面取得新进展)来源:福建物构所文章链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/sc/d1sc04531h
多孔有机笼(Porous Organic Cages,POCs)作为一种新兴的多孔材料已引起人们的广泛关注并被大量研究。然而,目前为此,大部分POCs由可逆的亚胺键(C=N)或硼酸脂(B-O)键连接构成,由于这些化学键的可逆性质,大部分由其组成的POC材料易发生水解,从而导致结构破坏,这极大的限制了POC材料在潮湿以及水环境中的应用。因此通过简单方式构筑水稳定的POC材料极具意义。
在国家自然科学基金项目、中科院前沿科学重点研究计划和中科院战略性先导科技专项(B类)的资助下,福建物构所结构化学国家重点实验室袁大强研究员领导的研究团队,为了解决POC材料在水环境中不稳定的问题,通过采用不同的二酰肼类连接体与四醛基间环杯[4]芳烃自组装,设计合成了一系列酰腙键(C=N-N)连接的多孔有机笼(HPOCs),其中包括[2 4]灯笼状,[3 6]三棱柱状,[6 12]八面体状(空腔体积高达6800?3,为目前报道的最大的酰腙键POC),以及首次报道的[4 8]四棱柱状多孔有机笼。酰腙之所以能在水中稳定,是由于和亚胺相连的N原子的孤对电子可以离域到C=N双键上(-C--N=N -),这样C原子带有部分负电荷从而具有相对减弱的亲电性,从而大大降低酰腙和水分子的加成反应的能力。由于这些HPOC材料的多孔性质,及其骨架上包含大量的N、O和富π电子杯芳烃空穴,通过进一步研究表明这些材料可以有效地除去水中多种污染物,包括放射性核素、有毒重金属离子和有机微污染物。此外,本工作不仅是首次将POC材料作为固态多孔吸附剂系统地研究其在水污染物去除方面的应用,同时也为POC材料在其它环境领域的应用提供实验基础和理论指导。
图:酰腙键多孔有机笼的构筑及其在水污染物去除方面应用示意图
上述工作以《Water-Stable Hydrazone-LinkedPorous Organic Cages》为题,发表在Chem. Sci. 2021 12 13307,并被选为内封面文章。福建师范大学联合培养硕士生杨苗是该文章的第一作者,苏孔钊副研究员和袁大强研究员为通讯作者。此外,该研究团队此前在间环杯[4]芳烃基材料的设计及其在能源与环境方面的应用研究方面也取得一系列研究进展,相关成果发表在(Nat. Commun. 2021 12 3703; ACS Appl. Mater. Interfaces. 2021 13 24042; ACS Mater. Lett 2021 3 1315; J Am Chem Soc. 2020 142 18060;Ind. Eng. Chem. Res. 2019 59 7247;Chin.Chem.Lett. 2020 31 2023;Nat. Commun. 2018 9 4941; ACS Sustainable Chem. Eng. 2018 6 17402; Sci China Chem. 2018 61 664; Chem. Commun. 2017 52 9598)。
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