mof材料在催化领域的应用（苏大彭扬团队在MOF基材料用于CO2催化转化研究获系列进展）

mof材料在催化领域的应用（苏大彭扬团队在MOF基材料用于CO2催化转化研究获系列进展）https://www.nature.com/articles/s41467-021-27768-6论文链接团队针对金属有机框架材料（MOFs）导电性较差，在电化学条件下电荷传输流经金属-配体节点时极易导致节点断裂和结构坍塌，以及网格化学将金属活性位点分离较远从而导致多碳耦合难以进行等问题，提出了一系列MOFs结构修饰以及导电化策略，有效提升了其电催化特性（Angew. Chem. Int. Ed. 2020 59 286（VIP论文）；J. Energy Chem. 2021 60 202（封面）；Appl. Catal. B-Environ. 2020 262 118144）。近期，团队利用具有连续π轨道的共轭配体以及金属与配体间的强氧化还原作用构筑了新型的导电MOFs，成功应用于CO2的电催化还原，并建立起MOFs在反应过程中结构衍变与催化性能之间的构效关系（Nat. C

随着工业化进程的加快，人类活动对化石燃料的过度消耗，导致大气中CO2浓度急剧上升，严重影响了全球气候和生态环境。因此，如何利用可再生能源将CO2转化为高附加值的一氧化碳、甲醇、甲烷或其他碳氢化合物，将是减少CO2排放以及缓解温室效应的重要手段，同时也对实现碳达峰、碳中和的国家重大战略目标具有重要意义。

近几年，苏州大学能源学院彭扬教授团队关注CO2活化与催化转化的基础与应用研究，依托江苏省先进碳材料与可穿戴重点实验室、苏州市低碳技术与产业化重点实验室，探究金属有机配合物的结构组装与微观调控对CO2分子活化与催化转化的影响，并在该领域取得了一定的进展。

团队初期通过模拟酶级联反应，精准调控材料几何与电子结构，构建多相金属纳米催化剂，并建立CO2电还原串联催化微反应体系，分步调节迈向深度特定还原产物的关键步骤，从而实现了目标产物的高效率与高选择性催化转化，逐步建立起CO2催化转化的评价体系（Nat. Commun. 2019 10 3782；Angew. Chem. Int. Ed. 2021 60 2508（Hot Paper）；Adv. Mater. 2021 33 2101741）。

同时，实验室自主搭建起原位表面增强红外光谱、原位拉曼光谱、原位差分电化学质谱等原位表征技术平台，并逐步建立起与同步辐射、理论计算相关方向团队之间的合作（Adv. Mater. 2020 32 2006784；Chem. Mater. 33 2021 4135；J. Phys. Chem. Lett. 2021 12 3941），为探索催化剂结构演变与催化性能之间的构效关系提供了硬件和软件支撑。

团队针对金属有机框架材料（MOFs）导电性较差，在电化学条件下电荷传输流经金属-配体节点时极易导致节点断裂和结构坍塌，以及网格化学将金属活性位点分离较远从而导致多碳耦合难以进行等问题，提出了一系列MOFs结构修饰以及导电化策略，有效提升了其电催化特性（Angew. Chem. Int. Ed. 2020 59 286（VIP论文）；J. Energy Chem. 2021 60 202（封面）；Appl. Catal. B-Environ. 2020 262 118144）。

近期，团队利用具有连续π轨道的共轭配体以及金属与配体间的强氧化还原作用构筑了新型的导电MOFs，成功应用于CO2的电催化还原，并建立起MOFs在反应过程中结构衍变与催化性能之间的构效关系（Nat. Commun. 2021 12 6823），进一步将纳米金针原位生长并填充到铜基MOF孔道中，改变电荷传导路径使其结构和催化稳定性均得以提升。催化实验结果显示金针原位引入后不仅稳定了MOF的拓扑结构，同时活化了卟啉环上的Cu-N单元，从而通过串联机制将CO2高选择性地转化为C2H4。这一系列结果为直接利用MOFs作为电催化剂稳定量产C2 产物提供了重要的实验依据和理论借鉴（Nat. Commun. 2022 13 63）。

来源：苏州大学、新材料资讯

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https://www.nature.com/articles/s41467-021-27768-6