活化土壤的使用方法（技术交流CEJ非均相铁基催化剂活化过硫酸盐原位修复土壤的研究进展）

活化土壤的使用方法（技术交流CEJ非均相铁基催化剂活化过硫酸盐原位修复土壤的研究进展）壤中多种有机污染物的积累对生态系统和人类健康构成巨大威胁。因其环境友好、易得、成本低等特点，零价铁催化剂、氧化铁催化剂和负载型铁基催化剂等被广泛应用于硫酸根自由基高级氧化工艺(SR-AOPs)的土壤修复中。近年来，利用铁基催化剂SR-AOPs对污染土壤中有机污染物的降解/矿化引起了人们的关注。该工艺有助于加速污染物的转化，有助于持续性修复以及适应复杂的土壤环境。本文重点介绍了SR-AOPs修复有机污染土壤中的铁基催化剂的研究进展。综述了土壤修复中过硫酸盐活化的一般过程和自由基的产生。讨论了SR-AOPs处理后土壤理化性质(如有机质、天然矿物、pH值和微生物群落)的变化。从污染物、催化剂和土壤相互作用的角度深入研究了铁基催化剂在SR-AOPs土壤修复中的应用情况。最后，提出了铁基催化剂SR-AOPs在土壤修复应用中存在的挑战。研究进展•分析了铁基催化剂去除土壤中污染物的机理。•SR-AOPs

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亮点

•综述了用于硫酸根自由基高级氧化法(SR-AOPs)土壤修复中的各种铁基催化剂。

•铁基催化剂在SR-AOPs土壤修复中具有相当大的潜力。

•分析了铁基催化剂去除土壤中污染物的机理。

•SR-AOPs处理后，土壤性质受到的不利影响。

•介绍了铁基催化剂在SR-AOPs土壤修复中的应用。

研究进展

壤中多种有机污染物的积累对生态系统和人类健康构成巨大威胁。因其环境友好、易得、成本低等特点，零价铁催化剂、氧化铁催化剂和负载型铁基催化剂等被广泛应用于硫酸根自由基高级氧化工艺(SR-AOPs)的土壤修复中。近年来，利用铁基催化剂SR-AOPs对污染土壤中有机污染物的降解/矿化引起了人们的关注。该工艺有助于加速污染物的转化，有助于持续性修复以及适应复杂的土壤环境。本文重点介绍了SR-AOPs修复有机污染土壤中的铁基催化剂的研究进展。综述了土壤修复中过硫酸盐活化的一般过程和自由基的产生。讨论了SR-AOPs处理后土壤理化性质(如有机质、天然矿物、pH值和微生物群落)的变化。从污染物、催化剂和土壤相互作用的角度深入研究了铁基催化剂在SR-AOPs土壤修复中的应用情况。最后，提出了铁基催化剂SR-AOPs在土壤修复应用中存在的挑战。

图文导读

图1 SEM图像(a)nZVI;(b)c-nZVI;(c)mZVI;(d)-(h)与PS反应不同时间后的ZVI表面

图2 铁基活化过硫酸盐对土壤环境潜在负面影响示意图

图3 HM(第一行)和HA(第二行)在土壤系统中Fe2 /PS氧化过程中的SEM图像(0 30 120min)

图4 (a)不同催化剂活化o-NCB的降解效率;(b)表面活性剂促进过硫酸盐氧化的机理;(c)实验EK细胞示意图;(d)CuFe2O4@BC催化剂活化PS降解o-NCB可能机理

结论与展望

本文介绍了铁基催化剂在SR-AOPs土壤修复中的应用，综述了铁基催化剂的种类和性质，并对其均相和非均相活化机理进行了探讨。考虑到土壤环境的复杂性以及污染土壤的再开发和再利用，本文分别分析了铁基活性过硫酸盐对土壤环境的影响（包括：SOM、矿物质、pH和微生物群落）。结果表明：(1)用于土壤修复SR-AOPs中的铁基催化剂主要包括零价铁、铁氧化物和负载型铁基催化剂。一般来说，纳米ZVI有利于向土壤中注入活化剂，同时纳米ZVI提供了较大的比表面积和更多的活化位点。PS活化常用的氧化铁主要是指土壤中的一些矿物质。不同铁矿物的化学组成和晶体结构会影响其稳定性和活化效率。负载型铁基催化剂具有较大的表面积和分散的活性位点，表现出优异的性能;(2)Fe2 可以直接激活PS，而Fe3 只能通过还原反应间接激活PS。一旦形成Fe3 /Fe2 的氧化还原循环，PS的活化就会加快。此外，修复系统中自由基类型受pH值和溶解氧的影响。非均相铁基活化体系主要通过释放Fe2 、吸附污染物、直接还原等方式降解污染物;(3)研究处理前后土壤SOM、NOM、pH和微生物群落的变化。4个指标均受到不同程度的负面影响，导致土壤结构和质量发生变化。铁基催化剂因其成本低、天然丰度高、无毒等优点，已成为土壤环境原位修复SR-AOPs的高效催化剂。虽然近年来对SR-AOPs中铁基催化剂的研究有所增加，但实际应用还很遥远。基于以上研究，在以下几个方面需要加强关注：

(i)在目前的研究中，铁基催化剂在SR-AOPS中用于原位土壤环境修复的应用相对较少，这导致了参考的范围和参数有限。此外，大多数研究人员倾向于使用人工污染的土壤进行实验。然而在修复长期污染土壤时，需要考虑土壤的吸附和污染物的转化，这将极大地影响降解性能。根据相关文献，大多数研究都是通过批量实验来评价PS活化铁基催化剂对有机污染土壤的修复效果。柱状条件和中试条件下的土壤修复研究较少，制约了该技术的实际发展。

(ii)未来研究的一个重点是考虑除有机污染物外的其他污染物(如：重金属、微塑料等)对修复效果的影响。有机物、金属或微塑料污染物可能共存于场地，而该地被认为是（使用铁基活化PS处理有机污染物）原位化学氧化法可以修复的场所。除了作为共污染物存在，金属也可以自然地存在于土壤中，其浓度和程度取决于原位修复场地的地质条件。微塑料作为有机污染物的载体，加剧了复合污染物的生物毒性。在上述地点使用SR-AOPs是值得怀疑的。一方面，添加的试剂和相关的反应过程可能改变地下的基线地球化学，影响金属的迁移。另一方面，微塑料作为有机物的吸附载体，使得SR-AOPs系统更难去除有机污染物。

(iii)需要进一步研究评价过硫酸盐和铁基催化剂对土壤理化性质的影响，并平衡该技术在土壤原位修复中的效益和环境风险。应长期监测和控制土壤强度、孔隙流体中硫酸盐离子浓度、土壤成分变化，这可以为土壤的修复、再开发以及污染土壤在各种工程中的再利用做出重要贡献，实现社会的可持续和低碳发展。

(iv)开发更多低成本、高效、环保的铁基催化剂来激活PS，这对SR-AOPs的实际应用有意义。例如，在原位化学氧化中关于磁性铁基催化剂活化PS方面的研究很少。可以合理推测，如果进一步提高催化剂的磁性性能，未来可以实现磁选和再循环。但铁基材料回收利用的可行性仍有待进一步研究。此外，考虑到大规模整治的经济问题，垃圾(如钢尘)再利用应是切入点之一。

文章来源：生态环境科学

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