河北工业大学顶级期刊（河北工大腐蚀顶刊）
河北工业大学顶级期刊（河北工大腐蚀顶刊）图5. a，b) 800℃碳化产物在初始状态以及放电到0.01V的TEM图像。c-e) 800℃碳化产物在放电到0.01V时的元素分布。f，g）800℃碳化产物在不同状态的拉曼曲线以及ID1/IG比率。h) 800℃碳化产物在不同状态下的C 1s XPS图谱。图4. a) 三种产物在不同扫速下的CV曲线。d，e) 800℃碳化产物的电容贡献比率。f，g）三种产物的GITT曲线以及钾离子扩散系数。h) 800℃碳化产物在不同状态的EIS图谱。i) 三种产物在不同状态的电荷转移阻抗对比。图1. a) 具有丰富本征缺陷碳材料的合成示意图。b c) 在800℃碳化产物的 SEM图像。d) 在800℃碳化产物的 TEM图像。e-g) 在700℃、800℃以及900℃碳化产物的HRTEM图像。图2. 三种不同碳化产物的结构表征。a) XRD测试。b c) 比表面积以及孔径分布。d，f) 高分辨C
可充电钾离子电池（PIBs）以其丰富的钾储量和较低的成本成为商品化锂离子电池的潜在替代品。近年来，学术界和产业界在研究钾离子电池电极材料的电化学特性以及在机理设计方面，取得了令人鼓舞的成果，但是距离实际应用还有较大差距。杂原子掺杂（包括 F、N、P、S 等）是提高K吸附能力最有效的方法之一。具体而言，引入的杂原子可以改变碳原子的杂化轨道类型，从而在碳基表面上形成丰富的外部缺陷。然而仍然缺乏由于原子损失或晶格畸变引起的本征缺陷对钾储存影响的探究。
河北科技大学王波教授团队通过软模板辅助方法开发了一系列具有不同本征缺陷水平的碳材料。研究发现碳基质中的本征缺陷含量由模板和热解温度协同决定，并且较高的缺陷含量更有利于暴露出巨大的边缘活性位点。这极大地促进了表面电容诱导的K吸附存储，从而揭示了容量/容量保持率与本征缺陷含量之间存在强烈的正相关性。相关论文以题为“Unraveling the Effect of Intrinsic Carbon Defects on Potassium Storage Performance”发表在Advanced Functional Materials。
论文链接：
https://doi.org/10.1002/adfm.202208966
图1. a) 具有丰富本征缺陷碳材料的合成示意图。b c) 在800℃碳化产物的 SEM图像。d) 在800℃碳化产物的 TEM图像。e-g) 在700℃、800℃以及900℃碳化产物的HRTEM图像。
图2. 三种不同碳化产物的结构表征。a) XRD测试。b c) 比表面积以及孔径分布。d，f) 高分辨C 1s XPS 图谱。g-i) 拉曼测试。j）EPR测试。k) 接触角测试。
图3. 三种不同碳化产物的电化学性能。800℃碳化产物的a) CV以及b)充放电曲线。c) 三种产物的倍率对比。d) 800℃碳化产物与文献报道碳材料的倍率对比。e-g）三种产物的循环对比。h-i) 本征碳缺陷浓度与初始库伦效率（ICE）、容量以及容量保留率。
图4. a) 三种产物在不同扫速下的CV曲线。d，e) 800℃碳化产物的电容贡献比率。f，g）三种产物的GITT曲线以及钾离子扩散系数。h) 800℃碳化产物在不同状态的EIS图谱。i) 三种产物在不同状态的电荷转移阻抗对比。
图5. a，b) 800℃碳化产物在初始状态以及放电到0.01V的TEM图像。c-e) 800℃碳化产物在放电到0.01V时的元素分布。f，g）800℃碳化产物在不同状态的拉曼曲线以及ID1/IG比率。h) 800℃碳化产物在不同状态下的C 1s XPS图谱。
图6. 全电池的电化学性能。a) 全电池工作机理图。b) 全电池点亮LED示意图。c）全电池以及正负极半电池的充放电曲线。d e) 全电池的充放电曲线以及循环性能。
综上所述，本文通过模板辅助法合成了一系列具有不同本征缺陷浓度的碳材料。研究结果表明模板的使用以及碳化温度的调控共同决定碳基质中的缺陷水平，同时揭示了高浓度的本征缺陷有利于暴露更多的边缘活性位点，从而提高了钾离子的吸附储存，因此本征缺陷浓度与容量以及容量保留率之间的正线性关系被确立。并且，充分暴露的边缘位点能够改善材料的表面化学性能，因此增加了对电解液的湿润性能。非原位Raman以及XPS测试表明缺陷位点在钾化过程中会被钾离子逐渐占据并且在随后的去钾化过程中随着钾离子的解吸而快速恢复。通过匹配PTCDA正极与优化的负极，所得到的钾离子全电池具有高容量和长循环寿命，突出了其实际应用的前景。本文工作为理解本征碳缺陷与钾离子存储的构-效关系提供了新见解，同时也为合成高容量以及长循环的碳负极提供了新思路。
*感谢论文作者团队对本文的大力支持。
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